自然和人为来源的铅

雪的数据报道前一章表明,甚至远程南极洲的影响大气沉积人类活动产生的铅和其他金属的南半球的大洲。直到二十年前,大多数Pb在大气和海洋表层水来自含铅汽油的燃烧和其他人为来源(例如Nriagu和Pacyna 1988;Volkening et al . 1988年)。燃烧含铅,low-leaded和无铅汽油继续大气铅排放的主要来源是在1990年代中期(Pacyna和Pacyna 2001)。通量的人为Pb特点,保守的同位素组成

(204 Pb: 206 Pb: 207 Pb: 208 Pb),和海洋分散的金属可以追溯到Pb同位素比例的确定。Pb的瞬时输入工业来源补充其他海水示踪剂等氟利昂氚,已被广泛用于研究循环在北大西洋(例如:博伊尔et al . 1986;哈梅林et al . 1997年)。虽然较少的研究集中在南半球,最近的一项调查的Pb同位素在南大西洋大气和海水(Alleman et al . 2001年)表明,人为从北半球并不直接影响到南半球。南极底层水相对放射成因铅组件(206 Pb / 207 Pb = 1.186±0.002)这可能反映了自然和人为的铅来源的混合物在南半球。

期间强烈的海藻,弗莱戈et al .(1993)测量非常低浓度的铅(表11)过滤地表水边际冰区域威德尔和斯海。低铅浓度归因于有效的清除与强烈的初级生产力和相对独立的研究领域。风成Pb通量(约0.01 pmol cm-2)至少两个数量级低于任何其他海洋。然而,Pb在南极海域浓度呈正相关,与铁、通常不增加了人为输入。因此得出结论,大量的地表水Pb的威德尔和斯海从自然资源中如火山排放,风成尘埃从南美或沉积物运输冰漂流。铅的同位素组成太。厄瑞玻斯火山,从熔岩沉积物玛丽伯德的土地在南大洋,从陆地,如南桑威奇群岛和智利,几乎匹配在南极表面水域Pb的放射产生的分量。在这些水域的相对量人为Pb高度变量在不同的网站。估计范围从30 - 70%的同位素组成。厄瑞玻斯火山岩,从0到60%基于南美地壳来源的同位素组成。根据弗莱戈et al。(1993),尽管铅浓度和同位素组成的变化也反映了人为点源输入在南极洲本身(船舶、飞机、研究操作),工业铅的同位素组成在南极表面水域城市气溶胶排放普遍反映,在澳大利亚、南非和其他国家的南半球。雷竞技手机版app铅的主要来源是布罗肯希尔和Isa山矿床在澳大利亚(206 Pb / 207 Pb ~ 1.04)。

最近的一项研究表面(过滤)水域收集在1991年2月/ 3月从西北威德尔海(Sanudo-Wilhelmy et al . 2002年)证实,铅浓度很低(大约一半那些通常以其他海洋环境;表11),这种金属的人为分量反映气溶胶来自南美洲的同位素组成和帕默站。

表11所示。典型的浓度(范围和/或平均数±标准差;在南极水域pmol Pb的l - 1)

位置	深度(米)	n	(范围)	(意味着)	笔记
威德尔海水柱	从表面到3600米	35	-47 - 5.0	10	1988年12月——1989年2月,未经过滤的样品(West-erlund和欧曼1991 b)
威德尔和斯海	表层水(冰边缘区)	1	-103 - 9.8	45±39	1988年3月和6月;1988年6月和8月,过滤(Fle-gal et al . 1993年)
威德尔海,东北	地表水< 1 m	11	-40 - 4.3	16±13	1991年2月,过滤(Sanudo-Wil-helmy et al . 2002年)
		7	22 - 87	38±	1993年11月19日,过滤(Scarponi et al . 2000年)
木头海湾,罗斯海	从0.5到350米	6	-37 - 7.6	20±9	1994年1月9日,过滤(Scar-poni et al . 1999年)
		5	13-27	20±6	1994年2月10日,过滤(Scarponi et al . 1999年)

Capodaglio et al。(1991)用微分脉冲阳极剥离Voltam-metry (DPSAV)研究络合Pb的天然有机配体在表面水域从Terra新星湾(罗斯海)。1988年1 - 2月刊时期总铅浓度范围从25到114 pmol l - 1;大海水样本显示低浓度的总铅(25-38 pmol l - 1)和配体(大约44%的总铅不稳定部分)。沿海水总铅浓度范围从61年到114年pmol l - 1,由于配体含量越高,只有约25%的总铅是不稳定的分数。至于Pb配体可能的起源,配体之间的显著关系被发现在公海水域和叶绿素浓度。在同一个海洋地区,Scarponi et al。(1999)研究了进化Pb概要文件的水柱在1993 - 1994年南国的夏天。垂直剖面的可溶性铅浓度几乎是统一的(31±6 pmol l - 1)(表11)11月,而去年12月在水体中铅浓度逐渐下降,在夏季大约一半的初始值。在水体中铅浓度似乎在2月份增加,从最深的层次。夏天损耗的可溶性铅水柱归因于吸附悬浮物快速沉降粒子相互作用、特别是在海藻的衰老阶段。

6.2.5被忽视的元素:汞

高浓度的汞被报道在罗斯海的水样,在1970年代(e.g.Williams et al . 1974年)。数据可能是受到缺乏合适的清洁海水采样和处理程序。然而,似乎没有最近的数据在南大洋海域汞浓度。这是一个缺点,因为有证据表明monomethyl-mercury (MeHg)沿海biomagnifies在南极海洋食物网——它的浓度在南极贼鸥和羽毛在木屋组织的威德尔海豹湾(罗斯海)在同一范围的相关种类的海鸟和海洋哺乳动物从北半球(Bargagli et al . 1998 a, 2000)。最近引进的自动化技术准确测量气体氧化汞物种典型大气浓度提供非常有用的数据生物地球化学循环这种金属的环境。正如在第四章所讨论的,这些技术显示,在极地极地曙光,大气汞浓度°减少的几天至10 - 20 %的典型值。Hg损耗是由于气相氧化汞、可能通过卤素原子或halogen-containing自由基。可溶性和不可溶性形式的氧化汞沉积在极地生态系统;这是一个引起人们的关注,因为陆地生物恢复生物活性每年的这个时候。直到最近,Hg°Hg2 +转换主要是由于水的反应与O3和气态阶段。然而,最近的研究(Hedgecock和Pirrone 2001)对海洋边界层(即空气海洋表面的正上方)表明,过氧化氢的作用在Hg°O3氧化可能是一样重要。浓度的氧化汞的形式,如HgO HgCl2 HgBr2,边界层的地中海一样高更多的工业地区的北欧(Wangberg et al . 2001年)。最近的建模研究(Hedgecock et al . 2003年)表明,溶解盐气溶胶在海洋边界层提供不仅扫气相氧化汞化合物也近乎无限供给的Cl, Hg + +能形成水相复合物。

流程在海洋边界层繁殖在较小范围内的许多反应,确定Hg°损耗发生在北极和南极陆地生态系统(联合国环境规划署2002 b)。似乎在春季和夏季,当南大洋表面的冰,有不断沉积的氧化形式的汞可能补充从海洋和Hg的边界层自由对流层。

在1980年代期间,菲茨杰拉德和同事(如吉尔和菲茨杰拉德1988)很大程度上导致了采样和分析协议的建立生产可靠的数据在海洋环境中的汞浓度。最近,梅森和菲茨杰拉德(1997)的审查方面biogeo-chemical周期Hg的海洋:典型海水浓度< 5 pmol l - 1,和Hg估计停留时间大约是350年。与锌、Cd和其他微量金属,Hg一般不会显示——就象脂肪似的——所以再生水中的列。在太平洋地区平均汞浓度低于在大西洋由于外部来源和扫气强度的差异沉降粒子(即生物生产力)。甲基汞的物种(MeHg和dimethylmercury DMHg)被发现在整个海洋水体。与淡水生态系统相比,DMHg一直在深海水域被发现;然而,DMHg通常缺乏公海地表水,或许是由于分解的光通过蒸发或损失。这种化合物是相对不稳定,持续的生产必须维持可测量的浓度在海洋水域(菲茨杰拉德和梅森1997)。元素汞(Hg°)是另一个无处不在的Hg物种在表面和深水域。形成的表层水似乎是一个偶然的结果初级生产力和减少由于光化学(Amyot et al . 1997年)。 The reduction rate depends on the availability of ionic Hg, which may be supplied by the marine boundary layer and processes such as upwelling, which also drive productivity in surface waters. The flux of particulate matter from的透光层更深的水域是汞的主要来源sub-thermocline水域净methy-lation发生的地方。

新西兰(1995)测量了垂直分布的活性汞(即金属使挥发后从水中添加10%酸性氯化亚锡)在北大西洋东部和南部地区,东部大西洋。后者站(安哥拉盆地)显示更高的生物生产力和最低浓度的活性Hg。Hg的损耗表层水可能是由于增强生物活性(即汞的生物还原+ +和释放Hg°的氛围,和微粒扫气过程)。更高浓度的活性汞(约1.4 pmol l - 1)在水样本35 - 200米深的海底,强烈的养分梯度和氧气消耗。温跃层扩展到深度约500米(平均活性汞浓度= 0.92±0.54 pmol l - 1)。温跃层以下的深度1200米,南极中间水较低的平均浓度汞(0.51±0.04 pmol l - 1)。深垂直剖面并没有显示出显著的活性汞浓度的变化。值以北大西洋深层水(从2000 - 2800米的深度)和南极底层水(深度> 4000)范围从0.45 - -0.67 pmol l - 1。另外两个抽样,以较低的纬度(在佛得角深海平原和塞纳河深海平原),在南极底层水的活性汞浓度逐渐增加(从0.67 - -1.25 pmol l - 1)。新西兰(1995)提出,与北大西洋深层水和/或释放汞从底部沉积物是这种金属的主要来源。与南极水质量,那些来自北半球,如北大西洋深层水,显示逐步降低汞浓度(从1.34 - -0.48 pmol l - 1)。

梅森和沙利文(1999)测量浓度的不同种类的Hg在表层和深层海域从南方和赤道大西洋。DMHg浓度在南极中间水(即低盐度地表水沉没在南极极面)减少向北(从0.11 pmol 33°S l - 1, 40°W 0.037 pmol l - 1为7.5°N, 25°W)。同样的趋势在南极底层水,和梅森和沙利文(1999)得出结论,净分解DMHg随时间发生在这些水的质量。MeHg浓度在所有样本在或低于检出限(0.05 pmol l - 1),在深水域提出,这种化合物分解更快比生产和/或回收的颗粒物。然而,总汞浓度在中间和底部南极水(Hg总额= 2 pmol l - 1)是高于Hg°(约1.0 pmol l - 1),表明不同Hg物种的存在(梅森和沙利文1999)。总之,可用数据在南极海域汞浓度和物种形成,收集在大西洋,似乎表明,活性汞的浓度从南大洋海域约小于或等于1 pmol l - 1。这一部分主要包括Hg°(从0.4 - -1.0 pmol l - 1),可能MeHg分解的产物。另一个大量的汞在南极海域可能由DMHg组成。

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