一个案例研究氯甲烷的氧化自由对流层

大气中的甲烷是一个主要的温室气体。甲烷和烃氧化是一些最重要的大气化学过程。

羟基自由基(OH)是一个重要的低层大气的清洗剂,特别是,它提供了占主导地位的水槽为CH4和高果糖玉米糖浆以及污染物NOK, CO和挥发性有机化合物的仪器。一旦形成,对流层哦与甲烷反应或公司在几秒钟内。人们普遍认为当地丰富的哦,是由当地的丰度控制NOK,有限公司,挥发性有机化合物的仪器,CH4, O3,和水以及太阳紫外线的强度;因此与时间变化很大,季节和地理位置(霍顿和丁(2001))。

甲烷氧化通常是由氢等抽象的反应

然而,卤素起始和催化的碳氢化合物通常不被认为是全球化学模型。这并不是由于缺乏动力学知识而是假设卤素扮演次要角色之外的边界层(沃格特et al。(1996);砂光机和克鲁岑(1996);Richter et al。(1998);迪克森et al。(1999);桑德et al。(2003);冯·她和克鲁岑(2004)]和平流层[约翰斯顿和Podolske (1978);导游et al。(1983);法曼et al。(1985)]。图4 (b)表明,在较低平流层甚至在自由对流层,halogen-catalysed, halogen-initiated,甲烷氧化可能是重要的。 Halogen-catalysed methane oxidation can play a significant role in the production of HOk (= H + OH + HO2) radicals [Lary and Toumi (1997)] in just the region where it is usually accepted that nitrogen-catalysed methane oxidation is one of the main sources of ozone [Houghton and Ding (2001)]. Aspects of methane oxidation by halogens has been previously mentioned by [Crutzen et al. (1992); Burnett and Burnett (1995)] and the mechanism specifically described by [Lary and Toumi (1997)].

图4 (a)展示了一部分CH3生产由于甲烷的反应哦,作为一个高度时间序列在一个PV纬度相当于74°S,即在极地漩涡边缘地区。分析生产使用AutoChem化学数据同化的包和观察的甲烷、臭氧、硝酸和盐酸的NASA高层大气研究卫星(UARS)。覆盖的虚线红线显示了世界气象组织诊断的对流层顶递减率定义,

O (XD) + CH4 -►CH3 +哦Cl + CH4 -►CH3 +盐酸,Br + CH4 -►CH3 +哈佛商业评论。

哦+ CH4 -►CH3 + H2O,

图3概述图。

实线显示了温度最低。虽然对甲基氯原子的反应生产的甲烷的对流层(虚线红线以下)通常被认为是不重要的数据同化产生的分析表明,这是不正确的(面板b)。每年春天的生产甲基由于Cl与甲烷的反应可以贡献的CH3总产量的80%。同样,BrONO2的水解可以贡献超过35%的硝酸生产速度free-troposphere[天琴座(2004)]。综合化学同化的结果在网上是可得到的www.CDACentral.info。反应(2)是最重要的在热带对流层上部辐合的贡献高达7%的起始甲烷氧化今年大部分时间在分析可以看出在CDACentral网站。反应(4)扮演一个微不足道的角色,只是为了完整性。

在这项研究中硫酸盐气溶胶观察从圣人II(阿克曼et al。(1989);Oberbeck et al。(1989);罗素和麦考密克(1989);汤姆逊(1991、1992);鲍曼et al。(2003)]和HALOE [Hervig et al .(1993);项目Hervig et al。(1996);Hervig et al。(1998);宏伟的et al。(2003)]

图4大气中的甲烷是一个主要的温室气体。甲烷的主要损失发生时通过甲烷的反应生产甲基哦。面板(一个)显示了一部分CH3生产由于甲烷的反应哦,作为一个高度时间序列在一个PV纬度相当于74°S,即在极地漩涡边缘地区。分析生产使用AutoChem化学数据同化的包和观察的甲烷、臭氧、硝酸和盐酸的NASA高层大气研究卫星(UARS)。覆盖虚线红线显示诊断的对流层顶WMO递减率定义,实线显示温度最低。虽然对甲基氯原子的反应生产的甲烷的对流层(虚线红线以下)通常被认为是不重要的数据同化产生的分析表明,这是不正确的(面板b)。每年春天的生产甲基由于Cl与甲烷的反应可以贡献的CH3总产量的80%。可以看出,积极协同观测和建模之间通过数据同化可以促进科学的见解。如果这个协同扩展到包括一个基于目标的动态观测方向措施通常由数据同化可以看到我们有一个良好的战略关注的关键科学问题。

使用、臭氧观测UARS[犹太人的尊称et al . (1993)] MLS v6 (Froidevaux et al。(1996);水域(1998)],HALOE第十九节项目(Russell et al . (1993)), POAM,臭氧迭代反演和激光雷达,硝酸观察UARS MLS v6(桑堤河et al .(1997、1999)],克拉斯,大气压,脊(Offermann和康威(1999)],ILAS[木材et al .(2002)]和MOZAIC飞机Marenco et al .(1998),盐酸观察UARS HALOE大气压,项目水观察UARS MLS v6, HALOE第十九节项目,和大气压,甲烷UARS观察HALOE第十九节项目、大气压和脊。尽管这些观察的大部分都是在同温层相当数量的卫星观测在自由对流层5公里,从反演和飞机数据也可以低于5公里。

主要计算的不确定性就提出确切的氯free-troposphere的加载。呼吸道阻力综合症/ HALOE没有进行大量的测量项目free-troposphere,甚至当它高度分辨率仅3公里。类型的客观优化地球观测系统的设想这种类型的信息可以反馈给地球观测系统通过SGM进一步直接观测,例如亚轨道平台如无人机(无人arial车辆)。可以看出,积极协同观测和模型之间通过数据同化可以促进科学的见解。如果这个协同扩展到包括一个基于目标的动态观测方向措施通常由数据同化可以看到我们有一个良好的战略关注的关键科学问题。

我们选择的例子是故意有点争议。重点是“传统智慧”可以假设不广场与大量的观察。选择的例子是来自地球观测但飞机数据和美丽的大气压数据集显示同样的事情。此外,使用同化的目的之一是验证模型,特别是当使用高质量的现场数据,如从飞机。例如,一个无法解释的精确形状哦和HO2昼夜周期观察从飞机上对流层和低平流层如果不使用卤素化学。大气压和卫星数据也强烈指向相同的结束。换句话说观察从飞机、大气压和十多年的地球观测同意使用的模型基础上建立实验室动力学和不同意传统智慧,卤素说不自由对流层中发挥作用。数据说话强烈反对这种“传统智慧”。

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