甲醛的好氧降解
生物降解途径
有氧甲醛的降解不同的作者在连续实验和批量实验中研究了废水。23-25降解可以通过两种可能的途径发生(见公式19.10和19.11):
1.如果该微生物具有甲醛歧化酶，则由一变性反应开始，产生甲酸和甲醇作为产物
2.通过甲酸，如果微生物有酶甲醛和甲酸脱氢24
代谢物的生物降解开始于介质中的甲醛耗尽后。
甲醛
2 hchO dsmutase-> CH3OH + HCOOH (19.10)
甲醛甲酸
HCHO脱氢酶> HCOOH脱氢酶> CO2 (19.11)
毒性作用
Zagornaya和他的同事22报道了在一个处理过的废水中2300 mg/L甲醛的完全生物降解活性污泥厂，而Gerike和Gode26观察到30 mg/L
表19.3
35°C下分批系统中甲醛的研究
生物质
厌氧消化污泥
国内废水
来自UASB的颗粒污泥来自处理木材加工废水的工厂的活性污泥
主要底物
蔗糖葡萄糖
HCHO (mg/L)
10-100 1-10,000 50-200
2 - 400
200 125
254 300
参考
IC50, 50%抑制浓度;VFA，挥发性脂肪酸。
甲醛抑制活性污泥的耗氧。Eiroa和同事25在批量试验中研究了甲醛的抑制作用;结果表明:单碳源对甲醛无抑制作用，且可去除高浓度甲醛，最高可达3890mg/L。在甲醇作为共底物的情况下，当甲醛浓度相同时，可获得较高的甲醛生物降解率。当甲醛需要在含有其他碳源的环境中去除时，例如合成树脂生产工厂的废水，尽管存在另一种易于代谢的碳源，但甲醛生物降解的可能性是具有重大实际意义的特征。Glancer-Soljan及其同事24还发现，在初始浓度为1000mg/L的混合培养液中，甲醛的生物降解没有抑制作用。
19.2.2.3尿素水解
各种各样的好氧和厌氧微生物都能表达脲酶(尿素酰胺水解酶)，它能催化尿素水解成氨和二氧化碳到目前为止,
表19.4
连续系统处理含甲醛废水的一些文献结果
HCHO (mg/L)
反应堆
厌氧过滤器中科
CST固定化生物质
恒化器
EGSB
EGSB
UASB
UASB
HAIB
100 - 400
100 雷竞技csgo- 1110
200/400/600 50-2000 95-950 26-1158
限制剂量(mg HCHO/L)
400 125 375 雷竞技csgo1110
100 380未观察到
除甲醛效率(%)
85 - 88
88 - 95
99.9
高
参考
CST，连续搅拌槽;EGSB，膨胀颗粒污泥毯;HAIB，水平流厌氧固定化生物质。
对于尿素浓度高达2g/L的高强度尿素废水，大多数作者首选厌氧条件进行生物处理。1,28同时，废水中含有高负荷尿素，氨和甲醛已处理缺氧条件下Gupta、Sharma29和hamoda描述了好氧尿素水解。Rittstieg和他的同事在处理含有高浓度尿素和硫酸盐的工业废水31时，提出如果使用厌氧阶段，则使用好氧过程以避免硫化物的产生。
在有氧条件下，哪种微生物引起水解还没有明确的结果。proser32报道亚硝化单胞菌或硝化螺旋体不溶尿，这与坎波斯及其同事的结论一致，33他们观察到，当这种化合物被送入硝化反应器时，尿素没有降解。然而，Koops和christian34指出，氨氧化细菌的五个属可能使用尿素作为氨源。Gupta和Sharma29和Hamoda30在处理废水时观察到尿素水解和高硝化百分比肥料产业从有氧锻炼。最近，斯莱克斯和同事观察到厌氧铵氧化（氨氧化)细菌不能自行水解尿素。
毒性作用
研究了甲醛对尿素水解反应的不同影响。一方面，Garrido和同事3应用缺氧条件，观察到抑制作用开始于50 mg/L甲醛，抑制水平分别为50%和90%的甲醛浓度为100 mg/L和300 mg/L。Campos及其同事也发现了类似的效果，他们使用缺氧USB，观察到反应器中甲醛浓度为250至300mg/L时，抑制率约为53%。walker也报道了这种对溶尿活性的抑制。另一方面，Eiroa和同事在430 mg/L甲醛的存在下，以不同初始尿素浓度(90 ~ 370 mg/L n -尿素)进行了批量试验。他们观察到实现了完全水解，初始尿素水解速率保持不变。
Eiroa和同事37使用入口尿素浓度在100 - 800 mg/L N-尿素的反硝化颗粒污泥毯，尽管存在浓度高达730 mg/L N (110 mg/L N- nh3)的氨，但始终保持水解效率。排出液中的氨含量相当于尿素投入量的约77.5%，未计算的部分归因于微生物同化。然而，Garrido和同事，3当通过增加入口浓度来增加多进料上升过滤器(MUF)中的尿素加载率时，观察到完全水解效率在短时间内保持，但随后下降到55%。这些作者将污泥的溶尿活性的损失归因于较高的氨浓度。
19.2.2.4硝化
硝化是一个两步过程，氨首先被氨氧化细菌(亚硝化单胞菌、亚硝化球菌、亚硝化螺旋体等)氧化成亚硝酸盐，产生的亚硝酸盐最后被亚硝酸盐氧化细菌(硝化菌属、Nitrospina、Nitrospira等)(式19.12、式19.13)。氨氧化细菌和亚硝酸盐氧化细菌都是自养微生物，生长速率低，硝化是脱氮过程中的限制过程。
Nh4 + + 3/ 2o2 ^ no2 " + h2o + 2h +
一般来说,氨氧化比亚硝酸盐氧化慢，因此没有观察到亚硝酸盐的产生。然而，当出水中可用碳源数量不足以完成反硝化过程(COD/N比低)时，就需要添加外部有机物，这就产生了处理成本的增加。在这种情况下，部分硝化氨制亚硝酸盐不仅减少了氧化所需的氧气，而且还减少了反硝化所需的添加有机物的数量
毒性作用
Osislo和Lewandowski38研究了几种有机化合物(丙酮、甲醇、甲醛和葡萄糖)对硝化作用的影响，发现甲醛的抑制作用最强。这种抑制不是由于异养生长，而是由于毒性作用。坎波斯和他的同事33用不同浓度的甲醛(100、200和300毫克/升甲醛)冲击一个硝化系统超过3小时。这些冲击使氨在短时间内出现在出水中，但从未检测到亚硝酸盐。这些作者观察到反应器中甲醛浓度与甲醛浓度的下降呈线性趋势硝化速率．他们还发现，这种化合物的大部分在反应堆中被消耗掉了。Eiroa和同事25研究了分批试验中甲醛对硝化作用的影响。这些作者发现，初始浓度高于350 mg/L的甲醛开始降低硝化速率，在初始浓度为1500 mg/L时完全抑制。硝化开始前的滞后期也有所增加。当作者在甲醇存在的情况下重复实验时，他们发现在甲醛浓度较低时，抑制作用更强。在甲醇的存在下，当甲醛初始浓度为175 mg/L时，硝化作用开始下降，在500 mg/L时完全被抑制。作者解释了这一差异，即以甲醛和甲醇为碳源的测定中COD/总凯氏定氮(TKN)比值高于不含甲醇的测定。因此，异养菌与硝化菌对氧和铵的竞争较大。然而，Eiroa及其同事39观察到，在活性污泥装置中可以同时去除甲醛和铵，保持99.9%的硝化效率。
Anthonisen和同事发现游离氨(NH3)对硝化的两个步骤都是一种抑制性化合物，亚硝酸盐氧化更敏感。这种化合物的浓度取决于溶解的NH+和pH;因此，在一定浓度的NH+下，pH值可作为控制底物抑制作用的合适参数。古普塔和他的同事在处理含有氨和尿素的废水时，发现由于亚硝酸盐氧化的抑制，流出物中有亚硝酸盐。在对含有氨和甲醛的废水进行批量试验时，Eiroa和同事观察到亚硝酸盐的短暂积累，这可能是由于初始游离铵(3.9 mg/L N-NH3)较高所致。
19.2.2.5脱氮
的反硝化过程由异养细菌，如假单胞菌、不动杆菌、副球菌、碱性菌和硫杆菌。氮的还原路线如式19.14所示。一般来说，二氮气体是反硝化的最终产物，但如果反硝化微生物缺乏N2O还原酶42，在低pH值42或有毒化合物存在时，一氧化二氮可能是反硝化的最终产物反硝化过程中低溶解氧浓度的存在也会导致N2O44的积累:
No - No - No - n2o - n2 (19.14)
加里多和他的同事在处理含有甲醛和尿素的废水时，观察到反应器中甲醛浓度与气相中产生的一氧化二氮的百分比之间的关系，这表明，一氧化二氮的还原可能受到甲醛的抑制。因此，氧化亚氮的测量可用于检查反硝化反应器中甲醛或其他有毒或抑制性化合物的存在，从而向工厂主管建议系统中可能出现的故障。
由于生物过程中的微量气体浓度随着操作条件的变化而迅速变化，一氧化二氮可以用于监测反硝化系统，也可以用于监测氢或一氧化碳用于监测产甲烷系统。
由于废水中可能含有较低的COD/N比值，因此可以采用氨氧化硝化过程中的亚硝酸盐有助于减少反硝化过程中所需的有机物数量:
4 noj + 3 ch2o ^ 2 n2 + 3 co2 + h2o + 4 oh - (19.15)
如果不考虑生物质生产，反硝化亚硝酸盐或硝酸盐的理论甲醛需要量分别为0.64 kg C/kg N-NOJ。Garrido及其同事3发现，在反硝化亚硝酸盐和硝酸盐时，C/N的比值分别为0.8 kg C/kg N- noj和1.3 kg N- noj，这一数值比理论值高出20%。
毒性作用
甲醛对反硝化过程的负面影响已被一些作者观察到Campos和同事33发现，当甲醛在反硝化USB反应器中积累(高达300mg/L甲醛)时，随着甲醛加载率的增加，硝酸盐的消耗减少了85%。通过降低加载速率消除甲醛积累后，反硝化效率完全恢复，表现出可逆的抑制作用。然而，Garrido和同事3发现，在MUF运行期间，甲醛浓度为700mg/L时，反硝化效率仅略有下降，从90%下降到80%。然而，这些作者在废气中检测到一氧化二氮浓度高于100 mg/L的甲醛，这可能与该化合物在反硝化的最后一步中部分抑制有关。
Eiroa和同事37在初始浓度为430 mg/L的甲醛下进行了批量反硝化实验。他们发现甲醛在不到30小时内被完全生物降解，但反硝化过程持续了几天。因此，甲醛被转化为其他有机化合物(甲醇和甲酸)，然后作为碳源进行反硝化。在不同COD/N-NO3j比、甲醛入口浓度为5000 mg/L的条件下，对颗粒污泥包层反应器进行反硝化，平均反硝化效率为98.4%。这种高效率可能与反应器中甲醛浓度较低(低于10.3 mg/L)有关，即使甲醛入口浓度增加。同时，Zoh和Stenstrom45进行了分批试验，确定了不同碳源对亚硝酸盐反硝化动力学的影响。这些作者发现醋酸盐和甲醛表现出相似的比率。
游离氨可以影响反硝化，但当氨浓度达到300 ~ 400 mg/L时，这种抑制作用不存在。46这种高浓度的氨可以证明对这类废水的反硝化过程没有抑制作用。Eiroa和同事观察到，在较高的初始尿素浓度下，硝酸盐被清除得更快。然而，他们也发现了亚硝酸盐积累的增加，后来由于尿素浓度高而被去除。
19.3污水处理技术
不同种类的生物反应器和配置已被用于处理含甲醛和尿素的废水，并可应用三种不同的处理方法:厌氧处理，有氧治疗，以及硝化反硝化联合处理。
19.3.1厌氧处理
高浓度废水建议采用厌氧处理鳕鱼废水，因为产生的甲烷量可以弥补维持反应堆温度的能源成本。
此外，与好氧处理相比，这种工艺产生的污泥更少。在厌氧过程，甲醛转化为CO2和CH4，尿素水解为氨;因此，这一过程只去除有机物和少量的氮由于氨同化通过厌氧微生物。大多数时候，为了实现处理目标，需要进行后处理以去除氮和剩余的有机物。
在实验室规模上，采用不同类型的反应器对含甲醛废水进行厌氧处理。Qu和Bhattacharya,19岁，使用化学状态处理了甲醛浓度高达1100 mg/L的合成进水。这些作者获得了在体积加载速率为0.38 kg/m3■d CH2O时，甲醛去除率为99%。维达尔和他的同事，加里多和他的同事使用了UASB反应器以及一个MUF，用于处理甲醛和尿素的合成进水。Vidal和同事1使用葡萄糖作为共底物，成功处理了高达3kg/m3的甲醛，而Garrido和同事3则去除了0.5kg/m3的甲醛。值之间的差异可能是由于共底物的存在，这有利于醛还原为甲醇，这对生物质的毒性较小。然而，两种体系中尿素的体积水解速率相似(0.46 kg/m3d N-urea3和0.58kg/m3d N-urea1)，低于Latkar和Chakrabarti47在UASB中得到的1.5kg/m3d。
在工业规模上，Zoutberg和de Been20处理了一家化工厂的废水，其中甲醛含量高达10克/升，COD含量高达40克/升。这些作者使用了275立方米的Biobed®EGSB(膨胀颗粒污泥毯)水力停留时间(HRT) 1.25 d，效率高达98%(图19.6)。为了避免高浓度甲醛的抑制作用，他们在室温下操作回收比率为30，即表面上升流速为9.4 m/h，这比传统uasb使用的1 m/h要高得多。Biobed EGSB的出水在低负荷转盘中进行后处理，以满足严格的要求(总COD效率高于99.8%)。
19.3.2有氧治疗
在好氧处理过程中，甲醛被氧化为CO2，尿素被水解，如果操作条件适合硝化，产生的氨被氧化为硝酸盐。在此过程中，有机物可以被去除，但只有少量的氮被同化去除;因此，这种处理方法不足以满足氮化合物的处理要求。
在旋转木马
废水
缓冲罐
Biobed反应堆
图19.6含甲醛废水处理装置示意图。
废水
缓冲罐
低槽
Biobed反应堆
图19.6含甲醛废水处理装置示意图。
Canals48成功地使用活性污泥反应器处理来自石化工厂的甲醛浓度高达2000 mg/L的废水，Zagornaya和同事22在处理树脂废水时获得了很好的去除这种化合物好氧反应器．
加里多和他的同事用3个活性污泥装置处理甲醛尿素工厂的废水，固体停留时间分别为10、17和25天有机负荷量(OLR)为0.2 ~ 1.2kg/m3d COD，对COD和甲醛的去除率分别为80 ~ 95%和99.4%。他们的系统达到了一个硝化速率(0.1 kg N-NO-，r/m3■d)，由于生物量的增长，TKN去除率为45%至65%。
19.3.3硝化反硝化联合处理
为了满足处理要求，处理含甲醛和尿素废水的最佳选择是将硝化和反硝化单元组合在预反硝化配置中。在反硝化槽中，硝化单元回收的硝酸盐以甲醛为电子供体进行反硝化，尿素水解为氨。在硝化装置中，氨和剩余的甲醛分别被氧化为硝酸盐和二氧化碳。氮去除百分率将取决于回收两个单位的比值。
Garrido和同事在厌氧和缺氧条件下操作MUF，并在缺氧条件下实现了高达2 kg/m3的甲醛处理和高达0.37 kg/m3d的n -尿素水解速率。这些作者观察到，甲醛在缺氧条件下的生物降解比在厌氧条件下更稳定，但只有80%的尿素被水解缺氧的环境而完全转化发生在厌氧条件下。Eiroa和同事使用含有甲醛和尿素的合成废水操作反硝化颗粒污泥毯式反应器得到了类似的值。他们添加了2.8 kg/m3的甲醛和0.44 kg/m3■d的n -尿素，甲醛去除效率和尿素水解效率分别为99.5%和77.5%。Campos和同事33使用缺氧USB，实现了水解尿素的加载速率为0.94 kg/■m3■d n -尿素和2.35 kg/m3■d甲醛的加载速率。
在处理甲醛的体系中，去除硝酸盐的负载率从0.44kg/m3到0.94 kg/m3■d N-NO^.3349这些值在其他种类废水的反硝化负载率范围内(1.1kg/m3■d或1.5kg/m3■d N-NO3)，这意味着甲醛可以有效地用作反硝化的电子供体。
加里多和他的同事使用了一种活性污泥no3却系统处理甲醛尿素胶粘剂厂废水(图19.7)。处理后的废水COD含量为590 ~ 1545 mg/L，甲醛含量为197 ~ 953 mg/L, TKN含量为129 ~ 491 mg/L，其中存在分子量高于8000 g/mol的聚合物，且不可生物降解。该系统对甲醛、COD和TKN的去除率分别为99、70 ~ 85和30 ~ 50%。COD去除率为
缺氧反应器好氧反应器沉降器臭氧化坦克
图19.7硝化-反硝化活性污泥装置示意图。
缺氧反应器好氧反应器沉降器臭氧化池
图19.7硝化-反硝化活性污泥装置示意图。
VT ^我
缺氧的USB
NO3 +甲醛^ N2尿素^ NH+
我影响|
脲醛
图19.8含甲醛和尿素废水综合处理装置。
NH+ ^ NO, i + r r与操作条件无关，与甲醛中COD的百分比有关。COD的去除基本上是在缺氧阶段进行的，就像甲醛的情况一样，只有硝化在好氧反应器中进行。
为了从合成废水中去除尿素和甲醛，Campos和同事33操作了一个由生物膜气升悬浮(BAS)反应器组成的耦合系统，该反应器进行硝化，而一个缺氧USB反应器进行反硝化和尿素水解(图19.8)。
这些作者研究了不同进料C/N比(0.58、1.0和1.5 g C-甲醛/g N- nh4 +)的循环比(按流量的r/i计算)的影响，总是使用恒定的尿素入口浓度400 g/L N-尿素。所达到的脱氮百分比见表19.5。当C/N为1.0 g C-甲醛/g N- nh4 +时，两种循环比下氮去除率均达到最大值。当该比值较低(0.58)时，在缺氧阶段没有足够的有机物来去除硝酸盐，而当C/N比值为1.5时，由于BAS反应器中甲醛的存在，导致系统在氮去除方面的效率下降，这降低了硝化作用。
当系统在高进口C/N比下运行时，部分甲醛在缺氧反应器中未被去除，进入硝化反应器。这导致了一个异养层
表19.5
脱氮率r/i C/N脱氮率(%)
-
- 沉降槽
氯化通道
废水
氯化通道
废水
清洗^
图19.9对胶粘剂厂废水进行整体处理的工业厂房。
清洗^
图19.9对胶粘剂厂废水进行整体处理的工业厂房。
在硝化生物膜周围形成，它消耗甲醛，并为硝化器消耗氧气。硝化能力的丧失造成了滚雪球效应，因为没有硝酸盐可用于反硝化，这导致缺氧系统中存在高浓度的甲醛，然后，反硝化和尿素水解过程的不稳定。这些甲醛的负面影响可以通过较高的回收比来减少，因为回收比的增加会在流中产生稀释效应，反应器中的甲醛浓度会降低。
Canto和同事52对合成树脂生产厂的废水进行了综合缺氧-好氧处理(图19.9)。这些作者设法处理高达2.01 kg/m3d的COD和高达0.93 kg/m3d的TKN, COD和TKN的去除率分别为80 - 95%和58 - 93%。
由于树脂生产工厂的废水中含有难以降解的化合物，通过硝化法去除废水的效率达到了最低脱氮系统不能达到所要求的处理值和后处理，如臭氧化，将是必要的，以提高这些化合物的生物降解性
19.4含甲醛和尿素废水处理厂设计指南
19.4.1决策树结构
处理含甲醛和尿素废水的工艺选择主要取决于COD浓度和COD/N比。下面的决策树结构可用于污水处理方法的选择(图19.10)。
废水\
废水\
图19.10决策树结构。
19.4.2建议
由于甲醛是这类废水中毒性最大的化合物，为了保持废水处理厂的稳定，控制其在反应器中的浓度非常重要。为此，建议采取以下措施:
1.使用平衡罐，以尽量减少甲醛峰值的可能入口。
2.使用内部循环比率较高的厌氧消化器，以维持系统内甲醛的低浓度。
3.维持硝化和反硝化装置之间的高循环比率。这一建议也有助于提高脱氮效率。
当无法通过硝酸盐进行反硝化(COD/N比值低于3.5)时，有两种可能的方案来去除氮:
1.控制硝化装置中的溶解氧，以获得a部分氧化氨水变成亚硝酸盐
2.添加一个外部碳源
由于胶粘剂厂在生产过程中会消耗大量甲醇，加入该化合物进行脱氮成本低，是最可行的选择之一。
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