全球对流层臭氧的预算
全球对流层臭氧预算的组件可以分为四大类:运输从平流层,毁灭在地球表面,光化学破坏,原位光化生产。的主要机制从平流层臭氧是运输到对流层通过气象事件被称为平流层入侵。这些事件发生在与空气与快速变化的运动强度和急流的位置,快速移动的西风河的空气,经常指出强额在中纬度地区边界的位置。在这种情况下,对流层顶(即。,对流层和平流层)的界限往往变得扭曲,它的位置就很难定义和经常呈现出一种“折叠”描述(见第一章,概述:大气化学)。正因为如此,平流层的入侵也对流层顶折叠事件的代名词。
的主题stratosphere-troposphere交换是一个强烈的研究领域在1960年代和1970年代早期,因为运输的问题造成的放射性碎片从平流层大气核弹测试到低层大气,最终其沉积植物、动物和人类。在这段时间里,北美臭氧探测仪网络成立的主要目的了解平流层空气输送到对流层。从这些数据,人们普遍认为,- 10%的平流层与对流层每年交换。从这些估计,全球平流层对流层臭氧的来源,认为主自然源对流层臭氧可以计算(例如,Danielsen Mohnen, 1977)。
另一个主要组成部分的全球预算对流层臭氧是它的沉没,或者它是如何摧毁了曾经在对流层。的早期测量臭氧垂直分布总是显示最低浓度在地球表面附近,暗示对臭氧水槽,因为这与地面接触。这些测量通常显示更加清晰的显示垂直梯度对土地和植被表面比水和冰的表面。因此,一种方法来确定本淀积水槽在全球范围内进行一系列的实地测量的代表性样本表面和推断这些测量世界上的其他国家。使用这种方法,全球平均破坏率tropo-spheric臭氧通常聚合值附近的8到10 x 1010分子03 / cm2。据称这些估计的准确性是~ 30%。这些计算是符合少数试图从平流层推断全球输入造成stratosphere-troposphere交换研究,这表明全球平均~ 8 x 1010分子03 / cm2年代来自平流层。因此,直到1970年代早期,这是普遍认为,对流层臭氧预算平衡的自然输入从平流层和破坏地球表面(Fabian Junge, 1970)。局部范围的潜在影响光化学发电(当时已知的领域,比如南加州)被认为是无关紧要的。
之后不久发表的一系列研究挑战了这一假设,并提议对流层臭氧的自然来源的比较级的输入从大气平流层中存在背景的结果甲烷氧化。第一次,对流层臭氧的范式预算挑战导致激烈辩论在中间的科学文献和1970年代末(Chameides和沃克,1973;费边,1973;Fishman和克鲁岑,1978)。这些理论的研究主要集中在生成的臭氧甲烷氧化和一氧化碳,两个最丰富的微量气体,可能导致光化学对流层臭氧的形成。
对流层臭氧预算的另一个重要组件是其光化学破坏。从平流层臭氧进入,例如,它是photolyzed更短的波长产生激发态的原子氧,O (Z)),而不是它的基态,0 (3 p):
反过来,哦可以与臭氧发生反应,形成hydroperoxy激进,它可以建立一个催化循环臭氧层的破坏,类似于平流层中发生了什么:
03 +高压- > 0 (Z)) + 2 (H < 320海里)一旦0 (D)形成,它可以与水蒸气反应生成哦:
哦+ 03 - > H02 + 02年后跟HQ2 + 03 - >哦+ 2 q2
23日03 - > 02(净反应序列)
6当前的理解对流层臭氧预算57
反应(10)的主要来源在对流层哦,和随后的反应哦是主要手段大多数化学物质释放到大气中的氧化并最终被移除。而光化学第一次被提出作为一种重要的光化学的对流层中的臭氧来源研究写在1970年代早期,重要的是还要注意,光化学也占主导地位的下沉的主要原因是,在热带对流层臭氧浓度一般很低,水汽和入射太阳能通量都最高。关键是否净源或光化学净碳汇对流层臭氧是最依赖多少不存在。
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