瑞利分馏
鉴于一氧化二氮的排放在光isotopologues丰富,一氧化二氮的同位素组成在对流层出人意料地沉重。因为没有下沉的一氧化二氮在对流层中,必须有一个额外的沉重的一氧化二氮通量对流层。这个流量是平流层的来源。摩尔(1974)第一次观察到平流层中丰富之后沉重的一氧化二氮和其他测量证实了这一点。沉重的一氧化二氮是通过stratosphere-troposphere引入到低层大气交换过程,平衡光从表面一氧化二氮的来源(吉田松尾,1983;金姆和克雷格,1993)。所有的沉重的一氧化二氮isotopologues浓缩在平流层与对流层的意思和源排放。此外,在平流层内高度浓缩增加一氧化二氮浓度降低(无花果14.5和14.6)。例如,d 15 nbulk增加7%
Isotopomer比率(%)20 40 60 80 100 120 140 160 0
混合比(ppbv)
图14.5。垂直的一氧化二氮的同位素浓缩在平流层(一氧化二氮)日本1999年5月31日。(从丰田et al ., 2001。允许复制的美国地球物理联盟)。
混合比(ppbv)
图14.5。垂直的一氧化二氮的同位素浓缩在平流层(一氧化二氮)日本1999年5月31日。(从丰田et al ., 2001。允许复制的美国地球物理联盟)。
超过90%的对流层o在平流层35公里。同样,5448年增加从20% ~ 95%(丰田et al ., 2001)。
一段时间浓缩的原因是未知的。实验室的实验表明,无论是光解反应与O (1 d)分离一氧化二氮(约翰斯顿et al ., 1995)。因为没有已知的平流层的一氧化二氮的来源,提出了新的大气过程来解释平流层浓缩(麦克尔罗伊和琼斯,1996;普拉萨德,1997;普拉萨德et al ., 1997)。
现在有相当多的理论和实验证据证实光解负责浓缩的一氧化二氮在同温层(表14.2)。在波长重要平流层光解、光一氧化二氮是喜欢她的,把剩下的一氧化二氮池浓缩456年,546年和448年。一氧化二氮的同位素组成的进化池可以建模为一个瑞利分馏过程,描述了组成变化后一部分的原始photolysed一氧化二氮。瑞利模型是有效的,可以没有当地的一氧化二氮源和下沉过程必须是一个不可逆转的损失。一氧化二氮photolyzed, isotopologue X的浓缩会改变初始值的做一些以后值d由:
在公司是散装一氧化二氮的初始浓度,通常等于对流层c c
446混合比(磅)
446混合比(磅)
-
- 4
52 44 36 28日20 12
-
- 纬度(-90 -60 -30 0 90 60°)
图14.6。塑造这样一氧化二氮的强化(一氧化二氮)及其重isotopologues。单位是ppbv 446和每毫升isotopologues (%)。(从McLinden et al ., 2003。允许复制的美国地球物理联盟)。
浓度,因为这是平流层non-photolysed一氧化二氮的来源,和ci一些损失发生后的浓度。常数是”分离系数”,这是isotopologue X的光解的比率(或反应)率系数的446。因为很小,是一个“分离常数”被定义为e = 1000(1 - 1),它的单位是每毫升(%)。用这个定义,分段常数将消极损失如果isotopologue浓缩的过程,并将积极的枯竭。
方程(14.7)可以通过使线性化近似8 < < 1,在这种情况下,ln(1 + 8) 14.7 ~ 8和Eq。成为8 i = 8 o + e x ln f, f是基质的分数。分段常数可以发现从一块8我与
e456 (%) |
e546 (%) |
15 ebulk (%) |
e448 (%) |
15 ebulk / e448 (y) |
e456 / e546 (n) |
参考 |
|
光解实验(左) |
|||||||
185海里 |
- - - - - - |
- - - - - - |
- - - - - - |
<±0.3 |
- - - - - - |
- - - - - - |
约翰斯顿et al。(1995) |
-18.6 (0.5) |
3.7 (0.2) |
-7.5 |
4.5 (0.2) |
-1.7 |
-5.0 |
Kaiser et al。(2003) |
|
193海里 |
- - - - - - |
- - - - - - |
-18.4 |
-14.5 |
1.2 7 |
- - - - - - |
Rahn et al。(1998) |
-35.7 (0.5) |
-10.9 (1.7) |
-23.3 (0.5) |
-17.3 (0.5) |
1.35 |
3.27 |
洛克曼et al。(2000) |
|
-25.7 (2) |
-13.1 (2) |
-19.4 (1.2) |
-15.9 (3) |
1.54 |
1.96 |
Turatti et al。(2000) |
|
207海里 |
- - - - - - |
- - - - - - |
-48.7 |
-46年 |
1分之 |
- - - - - - |
Rahn et al。(1998) |
207.6纳米 |
-66.5 (5) |
-27.1 (6) |
-46.8 (5) |
-49 (10) |
0.96 |
2.45 |
Turatti et al。(2000) |
211.5纳米 |
-65.3 (4) |
-31.4 (8) |
-48.3 (5) |
-46 (11) |
1.05 |
2.08 |
Turatti et al。(2000) |
213海里 |
-73.5 (5) |
-41 (10) |
-57 (15) |
- - - - - - |
- - - - - - |
1.79 |
Zhang et al。(2000) |
宽带 |
-54.0 (1.6) |
-21.9 (1.1) |
-37.9 (1.1) |
34.2 (0.8) |
1.11 |
2.47 |
洛克曼et al。(2001) |
反应与O (1 d)实验 |
|||||||
- - - - - - |
- - - - - - |
- - - - - - |
6 |
- - - - - - |
- - - - - - |
约翰斯顿et al。(1995) |
|
-2.21 |
-8.79 |
- - - - - - |
-12.23 |
0.45 |
0.25 |
Kaiser et al。(2002) |
|
平流层的测量 |
|||||||
14-22公里 |
- - - - - - |
- - - - - - |
-14.5 |
-12.9 |
1.12 |
- - - - - - |
Rahn和民意调查(1997) |
15 35公里 |
-57.1 (9.5) |
-27.3 (13.5) |
-42.3 (10.1) |
-42.6 (29.4) |
0.99 |
2.09 |
格里菲斯et al。(2000) |
< 24公里 |
-22.9 (1.2) |
-8.8 (1.4) |
-15.9 (1.1) |
-11.5 (1.8) |
1.42 |
2.6 |
丰田章男et al。(2001) |
> 24公里 |
-40.9 (1.3) |
-15.5 (0.4) |
-28.6 (0.6) |
-24.6 (0.6) |
1.16 |
2.63 |
丰田章男et al。(2001) |
10 - 320 ppbv |
-33.4 |
-16.3 (0.6) |
-24.9 (0.7) |
-21.4 (0.6) |
1.16 |
2.05 |
洛克曼et al。(2001) |
200 - 320年ppbv |
-21.3 (1.5) |
-12.9 (2.4) |
-17.1 (1.6) |
-14.0 (2.0) |
1.22 |
1.65 |
洛克曼et al。(2001) |
< 200 ppbv |
-30.8 (6.4) |
-12.9 (3.0) |
-22.1 (4.2) |
-18.9 (3.5) |
1.17 |
2.35 |
公园et al。(2004) |
> 200 ppbv |
-22.4 (2.5) |
-7.1 (2.9) |
-14.9 (1.1) |
-13.3 (0.9) |
1.12 |
2.65 |
公园et al。(2004) |
建模研究 |
|||||||
193海里 |
-13.1 |
-7.5 |
-10.3 |
-9.1 |
1.13 |
1.75 |
容和米勒(1997) |
207海里 |
-30.6 |
-17.4 |
-24年 |
-21.3 |
1.13 |
1.75 |
容和米勒(1997) |
6 - 310 ppbv |
-27.1 |
-10.6 |
-19.1 |
-19.3 |
0.99 |
2.56 |
McLinden et al。(2003) |
200 - 310年ppbv |
-19.5 |
-7.4 |
-13.4 |
-14.0 |
0.96 |
2.63 |
McLinden et al。(2003) |
10 - 170 ppbv |
-30.4 |
-11.7 |
-21.1 |
-21.8 |
0.97 |
2.60 |
McLinden et al。(2003) |
k lnf。尽管许多作者使用线性化形式,1%的近似介绍错误d = 20 v和5% 0 d = 100 v (Kaiser et al ., 2002;摩根et al ., 2004)。因此,更准确的找到e策划整个左手边的Eq。14.7 ln f。
继续阅读:定义下沉
这篇文章有用吗?