甲烷水合物形成的完整的融冰直接观察和因素的反应
水合物的形成和生长过程可以通过光学显微镜进一步调查,使用一个简单的和多功能光学细胞由标准高压阀体和系数毛细管(图1周等,1990)。这个设计是用于观察甲烷水合物从种子生长冰,松散填充细胞和200 p。米冰颗粒准备相同使用标准样品。孔隙体积被疏散,冷淹了CH4气体在23 MPa和250 K。细胞就沉浸在一个绝缘盘冷乙醇,置于显微镜下,慢慢地从250 K到290 K。
冰颗粒受到CH4 hydrate-forming条件显示可见的表面反应温度低于水液相线,几乎接触后立即CH4气体。这表面没有明显变化的谷物随后被加热水液相线。在进一步加热,没有观察到脱水也没有开裂或崩溃的水合物装箱,预计将参加相关的体积收缩大部分融化的冰内饰。相反,所有谷物保持在反应可识别的形状和大小,并改变只有越来越斑驳在外观接近全部转换为水合物。在不同的实验中,水合物在慢慢加热,然后骑车穿过平衡曲线然而,新成立天然气水合物总是变得剔透的材料,粗晶或单晶。进一步的细节和照片的这些实验给出了斯特恩et al ., (1998 b)。
在低温下在冰subsolidus领域,水合物形成冰颗粒几乎停止(在实验室的时间尺度)初始表面反应,除非谷物大力搅拌后更新新的表面天然气水合物的形成。将未反应的核心转换为水合物的过程通过提高温度,然而,是不太理解。我们以前假设的快速水合物的形成促进了通过提高温度远高于冰的熔点,在没有可测量的大量融化,融化的隔离,继续由本质上固态运输或diffusion-controlled反应(图2;也严厉et al ., 1996, 1998, 1998 b)。我们推测,合成条件通过外部促进交通的甲烷水合物皮和内水合物/冰接口速度足够快,熔核形成水合物反应速度比他们可以长到所需的临界尺寸大部分融化,融化隔离。如果散装的冰层融化的速度可以抑制持续融化核,这表明,推论,可能短期的“过热”冰。
在以前的工作我们都指出,虽然样品合成新MPa事实上证明一些融化的冰核系统最初温暖通过冰的熔点,没有证据显示完整的融化或融化隔离观察,即使完全转换天然气水合物的冰大约需要8个小时的方法(斯特恩et al ., 1996年,1998年)。这个早期阶段是融化现在发现与改善准确性multiple-thermocouple反应容器的设计,允许显著提高检测产生的热滞后熔化潜热(图3 b)。这些测量表明,融化阶段是更重要的比之前的计算,但仍然不显示完整或快速系统中所有未反应的冰融化后立即穿越冰点。
进一步测试显然是更好地解决问题所需的水合物形成的冰慢慢融化谷物,以及是否未反应的冰可以暂时处于过热状态存在。最近报告的核磁共振成像Moudrakovski et al .,(1999)从融化的冰颗粒在低甲烷水合物形成的压力(< 12 MPa)显示,事实上能保持粒子形态当皮的水合物封装内部的核心融化。相似的研究尚未开展的高P、T条件合成过程,然而。
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