云滴形成与克勒理论

在地球大气中，云滴通常不是由过饱和水蒸气的均匀成核形成的(即，在没有预先存在的冷凝核的情况下，水分子从气相冷凝而成)。这将需要初始形成具有非常小的曲率半径的液滴胚胎(水分子簇)。然而，由于表面张力的存在，在这样一个强烈弯曲的表面上的平衡蒸汽压要比在一个平坦的表面上大得多(“开尔文效应”或“曲率效应”)。因此，水蒸气过饱和(在平面上实际蒸汽压和平衡蒸汽压之间的相对差值)需要几百个百分点才能使水滴均匀成核(Pruppacher和Klett 2000;Andreae和Rosenfeld 2008)。

在大气中，这样大的过饱和是不可能达到的，因为气溶胶颗粒促进了水蒸气的凝结。水溶液的平衡水蒸气压通常比纯水低(“拉乌尔效应”或“溶质效应”;降低水活度)，因此水蒸气可以凝结并在由可溶性物质组成的颗粒上形成溶液滴(潮解和吸湿生长)。不溶但可湿的颗粒也可以通过降低水吸附在表面的曲率效应(取决于亲水性和接触角)来促进液滴的形成，并且大气中无处不在的可溶性物质(如硫酸)可以增强不溶颗粒对水蒸气的吸收。

通过考虑曲率和溶质效应，Köhler理论将可溶气溶胶颗粒的吸湿性增长和CCN激活分别描述为相对湿度或水蒸气过饱和的函数(Seinfeld和Pandis 1998;Pruppacher和Klett 2000;McFiggans et al. 2006):对于给定的干颗粒直径，可计算临界水汽过饱和;也就是说，形成可以通过进一步冷凝自由生长的水滴(云滴)所需的最小过饱和。

对于给定的水蒸气过饱和，它允许确定临界干颗粒直径;也就是说，形成云滴所需的最小干粒子直径。

各种不同的Köhler模型已应用于气溶胶-云相互作用的实验和理论研究。根据用于量化拉乌尔效应和描述水溶液液滴中水活度的方程、参数化和近似，它们可以大致分为活度参数化模型、渗透系数模型、范霍夫因子模型、有效吸湿参数模型和解析近似模型。然而，其中一些即使对于简单和定义明确的标准气溶胶和参考物质也产生了本质上不同的结果(Rose等人，2008a)。

图3.12显示了不同Köhler模型下的硫酸铵和氯化钠的临界过饱和值与干颗粒直径(20-200 nm)的函数关系。正如Rose等人(2008a)所讨论的，基于气溶胶的活动参数化模型无机物模型(目标;Clegg等人1998a, b)可以被认为是这些物质可用的最准确的Köhler模型。对于硫酸铵和氯化钠，替代模型的相对偏差可达20%和10%。

如下所述，与目前使用区域和全球大气模式研究气溶胶、云和气候之间相互作用的其他不确定性相比，这种偏差可能微不足道。raybet雷竞技最新然而，对于云过程的详细机制研究，并与最先进的高精度测量技术(例如，CCN计数器)进行比较

图3.12在298 K条件下，干颗粒质量或体积等效直径(Ds)在20-200 nm范围内的硫酸铵和氯化钠颗粒临界过饱和度(Sc)的计算采用所选Köhler模型:基于AIM的活性参数化模型(AP3，黑色);范霍夫因子模型(VH4，红色);和解析近似模型(AA1，蓝色)。详情见Rose et al. (2008a)。

图3.12在298 K条件下，干颗粒质量或体积等效直径(Ds)在20-200 nm范围内的硫酸铵和氯化钠颗粒临界过饱和度(Sc)的计算采用所选Köhler模型:基于AIM的活性参数化模型(AP3，黑色);范霍夫因子模型(VH4，红色);和解析近似模型(AA1，蓝色)。详情见Rose et al. (2008a)。

不同Köhler模型之间的偏差可能非常大，超过了其他不确定性来源。为了确保测量和模型结果能够正确比较，CCN研究应始终准确地报告应用了哪些Köhler模型方程和参数。

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