气溶胶在全球尺度化学运输模型和全球气候模型中的表示raybet雷竞技最新
虽然在气溶胶处理过程中有许多相似之处化学输运模型(CTMs)和全球气候模式，区分两种raybet雷竞技最新建模方法是有用的。全球气候模型模raybet雷竞技最新拟自身的气象学，并将气溶胶循环与云、降水和辐射转移耦合起来，从而可以在不同排放情景下预测未来气候。由于气候模式强调raybet雷竞技最新气候的长期模拟，气候模式中气溶胶过程的处理必须大大简化。相比之下，CTMs可以更详细地处理气溶胶过程以及气溶胶(和水成物)与大气化学之间的相互作用。CTMs通常由观测到的气象驱动;在这种模型中，气溶胶化学而物理学并不以气象学为反馈。CTMs和全球气候模式需要由观测raybet雷竞技最新到的气象学驱动，以捕捉详细的气溶胶过程，并将模拟的气溶胶场与观测结果进行比较。
自Langner和Rodhe(1991)的开创性研究以来，他们使用基于气候气象学的粗水平分辨率CTM来表示硫酸盐气溶胶质量浓度的全球分布(没有气溶胶微物理的明确表示)，在许多关键过程的复杂性处理方面取得了实质性进展:气溶胶前体化学、气溶胶微物理过程、输送过程和颗粒干燥和湿沉积．最近有人尝试通过参数化气溶胶的形成和动态过程来计算气溶胶的质量浓度和粒子数浓度(例如，Easter等人，2004年;Stier et al. 2005)。图23.3给出了必须在模型中理解和表示的过程的概述。
大多数关于气溶胶颗粒对气候系统影响的早期研究只考虑了硫酸盐颗粒，或认为硫酸盐是所有人为气溶胶的替代品。raybet雷竞技最新最近，大多数主要的全球气候模型还包括碳质颗粒、灰尘和raybet雷竞技最新海盐(关于模型发展状况的简介，见Kinne等人2006年和AeroCom模型相互比较项目1)。AeroCom已经能够对全球十几个建模小组的气溶胶模拟结果进行比较。图23.4提供了全球和年平均气溶胶光学深度和气溶胶消光系数垂直积分的比较示例。虽然对大多数模式显示出相当好的一致性，但很明显，几种气溶胶种类的贡献存在实质性差异。
目前气溶胶建模的一个主要不确定性来源是缺乏精确的时间分辨排放清单。特别是，生物源和生物质燃烧的排放是高度不确定的。生物成因和生物质燃烧排放都取决于环境条件(如天气)，并表现出很高的年际变化，气候研究没有考虑到这一点。raybet雷竞技最新可能最大的不确定性与有机气溶胶，因为目前的测量技术无法识别初级排放中存在的许多有机物种(Kanakidou et al. 2004)。第二个问题是大气中的化学途径是复杂的，还没有被完全理解。有机粒子产生于初级排放和次生排放
http://nansen.ipsl.jussieu.fr/AEROCOM/
凝结蒸发表面/ t化学水新颗粒形成水化学混凝^
吸收
precursoremis ^ ionsl T
新粒子形成水化学凝结蒸发表面/ t化学凝固^
吸收
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-
- ssrons是干燥的T \沉积
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图23.3重要的影响气候的气溶胶过程必须在气raybet雷竞技最新候模式中准确地表示出来。气溶胶颗粒直接作为初级颗粒排放，并通过排放的气体前体氧化形成次级颗粒。低挥发性材料的形成导致新颗粒的形成和冷凝到现有的颗粒上。云滴内气相前驱体的水相氧化会在现有颗粒上增加额外的质量，但不会形成新的颗粒。粒子通过表面化学、凝固和凝结而老化。随着相对湿度的增加，水分的吸收使颗粒尺寸增大，从而影响颗粒的光学性质。作为云的形成，部分气溶胶粒子被“激活”产生云滴。在云内部，间隙颗粒可以通过扩散附着在云滴上，当云滴碰撞并结合时，激活的颗粒被结合。如果云滴蒸发，这些粒子就会留在大气中;如果云发生沉淀，颗粒就会被带到云的下面到表面，除非沉淀颗粒完全蒸发。降水云下的气溶胶颗粒也可以通过降水液滴的撞击或干燥沉积到地表而从大气中去除(来自Ghan和Schwartz, 2007年)。
大气中气体到粒子的转化(二次生产)。因此，这些有机粒子的总来源是未来情景模拟的主要通配符。因此，粒子测量技术的进步至关重要;其中一个最近的进展是气溶胶质谱仪，它允许开发一个系统的测量数据库，以开发一般气溶胶成分和鉴定初级和次级有机物种(Zhang et al. 2007)。由于硝酸盐颗粒的半挥发性，模拟它们仍然存在问题。除了在理解化学和微物理过程中存在的所有困难之外，在大尺度模型中模拟气溶胶过程非常消耗cpu时间。
越来越多的证据表明，单个气溶胶颗粒主要由内部混合的多种化学物质组成。相比之下，大多数全球气候模型将气溶胶视为外部混合物raybet雷竞技最新，因为内部混合物有更多的自由度，更复杂，
■硫酸黑碳
图23.4用17种化学输送模式模拟了5种气溶胶成分(海盐、灰尘、有机、黑碳和硫酸盐)对550 nm处年和全球平均气溶胶光学厚度(AOT)的贡献。为了进行比较，显示了AERONET网络和卫星测量的复合表面测量结果。修改自Kinne et al.(2006)。
■硫酸黑碳
图23.4用17种化学输送模式模拟了5种气溶胶成分(海盐、灰尘、有机、黑碳和硫酸盐)对550 nm处年和全球平均气溶胶光学厚度(AOT)的贡献。为了进行比较，显示了AERONET网络和卫星测量的复合表面测量结果。修改自Kinne et al.(2006)。
并且增加了额外的计算负担。然而，气溶胶颗粒的混合状态(外部和内部混合)强烈影响其光学性质和作为CCN的能力。例如，仅用中等可溶性的有机物种对颗粒进行轻微的包裹，可以极大地增加其作为CCN的能力。因此，正确处理混合程度对于准确反映全球气候模式中的气溶胶过程(包括气溶胶-云相互作用)至关重要。raybet雷竞技最新一些全球气候模型中的高级气溶胶模块已扩展到包括气溶胶混合物(参见Lohmann和raybet雷竞技最新Feichter 2005年的参考资料)。
表征气溶胶的粒径分布及其演化也是必不可少的。建立了两种气溶胶动力学模型:模态格式和bin格式。模态格式用气溶胶质量和可能数量的对数正态分布表示每种气溶胶模式。容器方案将气溶胶光谱划分为大量的容器。通常，气溶胶大小分布的模态表示随气溶胶数量浓度和质量浓度的变化而变化。
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